要らないのに。「物は返さなくていいけど、物代出せと」言われたら

離婚する予定のものです。現在別居中。
旦那さん名義のスマートフォンを返却する方向で話が纏まっていたのにもかかわらず、「やっぱスマホいらないからスマホの端末代よこせ!お前の触ったスマホなんて気持ち悪いし要らないわ!」とお金の請求をされ困っています。
請求は通用しますか。
書留で送る方向だったので、もう送ってしまうのは良くないですか。
どうしたらいいかわかりません。

また離婚届をきちんと提出してくれるかも分かりません

さらに中古のスマホ(旦那名義)なんかいらないと言われましたが、
彼名義なので中古であっても彼に帰るべきですよね?
金で返せと言われたのは通用しますか?

あなたが、使用していた経緯が分からないですが、
相手の物なので、返却したほうがいいでしょう。
相手が受領した証拠を、保存できる方法で送付する必要があるでしょう。

借りているものであれば、現物を返せばよいと思います。
借りたものの代金を支払う義務はないと思います。